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Physique des systèmes de basse dimensionnalité

Objectifs scientifiques

  • Synthétiser de nouveaux matériaux 2D et des structures hybrides à base de ces matériaux.
  • Ajuster ou modifier leurs propriétés électroniques en fonctionnalisant ces matériaux 2D.
  • Etudier et contrôler les processus d’auto-assemblage supramoléculaires pour réaliser des monocristaux 2D ou 3D, étudier leurs propriétés physiques afin de fonctionnaliser d’autres matériaux en vue d’applications dans le solaire organique.
  • Etudier la croissance ainsi que les propriétés électroniques d’hétérostructures à base de métaux ferromagnétiques et de composés semiconducteurs organiques ou inorganiques.

Les membres

Dominique AUBEL
Maître de conférences
CV

Jean-Luc BISCHOFF
Professeur
CV

Jean-Luc BUBENDORFF
Maître de conférences
CV

Marion CRANNEY
Chargée de recherche
CV

Didier DENTEL
Maître de conférences
CV

Emmanuel DENYS
Assistant ingénieur
CV

Michaël DERIVAZ
Maître de conférences
CV

Alban FLORENTIN
Assistant ingénieur
CV

Guillaume GARREAU
Maître de conférences
Co-animateur
CV

Samar HAJJAR-GARREAU
Ingénieure d’études
CV

Ahmed MEHDAOUI
Maître de conférences
CV

Carmelo PIRRI
Professeur
CV

Laurent SIMON
Directeur de Recherche
Co-animateur
CV

François VONAU
Maître de conférences
CV

Patrick WETZEL
Professeur
CV

Thèmes de recherche

Croissance et fonctionnalisation de matériaux 2D – Ingénierie de structure de bandes

D. Aubel, J.-L. Bubendorff, M. Cranney, E. Denys, A. Florentin, F. Vonau et L. Simon*

Phd : A. Zaarour et V. Malesys
Post-doc : J. Teyssandier

*Contact : laurent.simon@uha.fr

Le groupe Molécule sur surface-spectroscopie champ proche explore les différentes possibilités de modifier les propriétés électroniques de couches de graphène et autres matériaux 2D ou d’utiliser les matériaux 2D dans des hétérostructures. Nous utilisons l’épitaxie par jets moléculaires sous UHV, l’évaporation de molécules par sublimation ou le dépôt de molécules en phase liquide, soit par l’utilisation de vanne ultra-rapide, soit par l’utilisation d’un électro-spray (en cours de développement). Ces enceintes UHV de dépôt sont connectées à un microscope LT-STM pouvant fonctionner à basse température (jusqu’à 4K), ainsi qu’à une chambre d’analyse XPS-ARPES avec un analyseur d’électrons Scienta R3000 et une source UV et des sources X monochromatisées. Ainsi la nature physico-chimique et la structure de bande (propriétés électroniques) peuvent être systématiquement étudiées. Nous étudions par exemple par photoémission et AFM les structures 0D/2D van der Waals cœur/coquille Al/AlOx sur graphène et MoS2 pour la réalisation de dispositifs magnéto-Coulomb (ANR MIXES, col : IPCMS – Strasbourg, UMPhy CNRS/Thales et SPEC – Paris-Saclay). Dans une approche pluridisciplinaire, nous avons étudié sur le graphène le greffage covalent de molécules, ainsi que l’interaction avec des couches organiques auto-assemblées susceptibles de modifier le niveau de Fermi par transfert de charge. Dans le cadre d’une collaboration avec le laboratoire Angström d’Uppsala nous étudions également la création de défauts fonctionnalisés par fluoration ou un tout nouveau processus de fluoration par faisceau d’électrons sous MEB. Ce travail trouve des applications pour des capteurs de gaz (NH3, NO2) que nous étudions actuellement en collaboration avec l’ONERA.

Avec le processus d’intercalation de métaux, nous travaillons sur des substrats de graphène épitaxié sur SiC (0001). Par recuit à haute température sous UHV (>1200°C) nous pouvons synthétiser une ou plusieurs couches de graphène épitaxié. La méthode consiste à déposer sur ce substrat des atomes et de chauffer à différentes températures. Les atomes s’intercalent et modifient fortement la structure de bande du graphène. Bien que la plupart des éléments peuvent s’intercaler, nous nous intéressons plus particulièrement à l’intercalation de lanthanides qui permet d’atteindre des niveaux de dopage en électron extrêmement importants et d’explorer le graphène et son comportement à des points critiques de sa zone de Brillouin, c’est-à-dire quand le niveau de Fermi est placé à des niveaux d’énergie spécifiques (singularité de van Hove où s’opère la transition de Lifshitz). Cela permet d’obtenir plus particulièrement des bandes « plates » où des effets de corrélations électrons-électrons importants sont attendus avec l’émergencede nouvelles propriétés physiques.

La figure ci-dessous illustre cette dernière thématique. Grâce à l’intercalation d’atomes d’Erbium, nous avons observé par STM pour la première fois un « supergraphène » présentant une nouvelle structure ordonnée corrélée à une surface de Fermi et à des dispersions de structure de bande inédites avec une bande plate très large en M et où la transition de Lifshitz est atteinte. Nous nous intéressons aux effets du couplage spin-orbite induit et de l’ordre magnétique médié par les états π du graphène sur la topologie de la surface de Fermi et étudions également les propriétés de transport.

Caption : Flat band and Lifschitz transition in long-range ordered supergraphene obtained by Erbium intercalation A. Zaarour et al (submitted)

Publications :

  • A. Zaarour, V. Malesys, J. Teyssandier, M. Cranney, E. Denys, J.-L. Bubendorff, A. Florentin, L. Josien, F. Vonau, D. Aubel, A. Ouerghi, C. Bena and L. Simon, submitted DOI : 10.48550/arXiv.2207.12410
  • T. Duan, H. Li, L. Daukiya, L. Simon and K. Leifer, Crystals 2022, 12, 1117  DOI : 10.3390/cryst12081117
  • J. Teyssandier, M. Fouchier, J. Lalevée and L. Simon, Materials Advances 2022, 3, 2558 DOI : 10.1039/d1ma01099a
  • H. Li, T. Duan, S. Haldar, B. Sanyal, O. Eriksson, H. Jafri, S. Hajjar-Garreau, L. Simon and K. Leifer, Applied Physics Review 2020 7, 011403  DOI : 10.1063/1.5129948
  • D. N. L. Mouafo, F. Godel, L. Simon, J. Y. Dappe, W. Baaziz, N. U. Noumbé, E. Lorchat, M.-B. Martin, S. Berciaud, B. Doudin, O. Ersen, B. Dlubak, P. Seneor and J.-F. Dayen, Advanced Functional Materials 2020, 31, 2008255  DOI : 10.1002/adfm.202008255
  • L. Daukiya, M. N. Nair, M. Cranney, F. Vonau, S. Hajjar-Garreau, D. Aubel and L. Simon, Progress in Surface Science 2019, 94, 1  DOI : 10.1016/j.progsurf.2018.07.001
  • D. N. L. Mouafo, F. Godel, G. Melinte, S. Hajjar-Garreau, H. Majjad, B. Dlubak, O. Ersen, B. Doudin, L. Simon, P. Seneor and J.-F. Dayen, Advanced Materials 2018 30, 1802478  DOI : 10.1002/adma.201802478
  • L. Daukiya, M.N. Nair, S. Hajjar-Garreau, F. Vonau, D. Aubel, J.-L. Bubendorff, M. Cranney, E. Denys, A. Florentin, G. Reiter and L. Simon Phys. Rev. B 2018, 97, 035309 DOI : 10.1103/PhysRevB.97.035309
  • M. Herraiz, M. Dubois, N. Batisse, S. Hajjar-Garreau and L. Simon, Dalton Transactions 2018, 47, 4596,   DOI : 10.1039/c7dt04565d
  • L. Daukiya, C. Mattioli, D. Aubel, S. Hajjar-Garreau, F. Vonau , E. Denys, G. Reiter, J. Fransson, E. Perrin, M.-L. Bocquet, C. Bena, A. Gourdon, and L. Simon ACS Nano 2017, 11, 627 DOI : 10.1021/acsnano.6b06913
  • M. N. Nair, M. Cranney, T. Jiang, S. Hajjar-Garreau, D. Aubel, F. Vonau, A. Florentin, E. Denys, M.-L. Bocquet and L. Simon Physical Review B 2016, 94, 075427 DOI : 10.1103/PhysRevB.94.075427
  • H. Li, L. Daukiya, S. Haldar, A.s Lindblad, B. Sanyal, O. Eriksson, D. Aubel, S. Hajjar-Garreau, L. Simon and K. Leifer Nature Scientific Report 2016, 6, 19719 DOI : 10.1038/srep19719
  • Y.-P. Lin, Y. Ksari, D. Aubel, S. Hajjar-Garreau, G. Borvon, Y. Spiegel, L. Roux, L. Simon and J.M. Themlin Carbon 2016, 100, 337 DOI :10.1016/j.carbon.2015.12.094

Molécule sur surface-spectroscopie champ proche

D. Aubel, M. Cranney, E. Denys, A. Florentin, F. Vonau et L. Simon*

Doctorants : A. Zaarour/ V. Malesys – Post-doc : J. Teyssandier

*Contact : laurent.simon@uha.fr

Molécule sur surface-spectroscopie champ proche : Activités transversales

Dans nos activités plus transversales, nous nous intéressons aux différents systèmes et matériaux synthétisés et étudiés à l’IS2M, et plus largement aux polymères/photopolymères et aux assemblages supramoléculaires. Notre démarche est de chercher à répondre à l’échelle mésoscopique à différentes questions fondamentales posées par des procédés utilisés à des échelles macroscopiques. Inversement, nous souhaitons explorer les propriétés de systèmes comme des assemblages supramoléculaires, voire réaliser des dispositifs à partir de ceux-ci. Nous sommes en mesure de les étudier de la molécule unique jusqu’aux monocristaux de taille micrométrique (organisation, processus d’auto-assemblage, propriétés électroniques,…). Nous avons depuis quelques années mis en place de nouveaux dispositifs de caractérisation, par exemple du STM à l’interface liquide-solide ou des modes dérivés de l’AFM, comme le mode PeakForce couplé à du conductive c-AFM. De même, nous étudions des systèmes de plus en plus « exotiques » pour des physiciens experts en UHV et couches minces. Par exemple, nous avons publié récemment une étude sur des photopolymères obtenus à partir d’un procédé de chimie dite orthogonale, issu de la fabrication additive. Nous nous sommes intéressés plus spécifiquement au Polydiacétylène (PCDA), un polymère conjugué quasi-unidimensionnel. La figure ci-dessous présente cette étude. Le PCDA se forme par l’auto-assemblage de monomères de diacétylène, puis des liaisons covalentes linéaires sont créées entre eux soit par photo-polymérisation soit par chauffage. Il présente deux types de phase, une phase dite « bleue », où le squelette macromoléculaire est plan, et une phase dite « rouge », où la linéarité du squelette est brisée. La phase bleue, qui a une forte absorption entre 600 et 640 nm, peut être sujette à une transition bleue-rouge induite par différents stimuli (mécano-chromique, calorimétrique, pH, …). Cette dernière phase rouge devient alors photoluminescente, avec une absorption entre 500 et 550 nm. Ce changement de propriété optique du non-fluorescent (phase bleue) à fluorescent (phase rouge), visible à l’œil nu, fait des photopolymères PDA un matériau très étudié depuis plus de 30 ans pour des applications de capteur de tous types et pour divers domaines d’application. Un mécanisme connu dans la fabrication additive est la séparation de phase induite par la photo-polymérisation. Des effets de rétraction de matière, une séparation de phase et la stabilisation de conformation sont attendues dans ce processus hors équilibre. Ainsi, en mélangeant l’acrylate avec le PDA, qui polymérisent à deux longueurs d’ondes différentes, nous avons mis en évidence la formation de cristaux de PCDA parfaitement ordonnés, qui sont « libérés » ou emprisonnés dans une matrice d’acrylate suite à une séparation de phase induite par les photons. Nous montrons également que la transition bleue-rouge attendue par chauffage de l’échantillon est retardée voir empêchée lorsque le polymère PDCA phase bleue est sous la contrainte de l’acrylate. Ce travail nous permet de mieux comprendre l’influence des chaînes alkyles latérales et de leurs conformations sur la conformation du squelette de PCDA central.

Molécule sur surface-spectroscopie champ proche : Développement de nouvelles techniques

Nous avons récemment développé une station de nanoprobing avec des micro-nanomanipulateurs sous miscroscopie MEB avec une platine cryostat (300°C/77K) (Projet Grand-Est NanoteraHertz), voir la figure ci-dessous. Avec cette plateforme ouverte à tous, nous pouvons maintenant caractériser à l’échelle mésoscopique différents matériaux de tous types, allant des matériaux 2D aux cristaux supramoléculaires ou photopolymères. La figure montre quelques exemples de systèmes étudiés.

Publications :

  • J. Teyssandier, M. Fouchier, J. Lalevée and L. Simon, Materials Advances 3, 2558 (2022) DOI : 10.1039/d1ma01099a
  • S. Renkert, S. Fall, S. Motamen, T. Jarrosson, F. Serein-Spirau, T. Heiser, L. Simon, G. Reiter and J.-L. Bubendorff, Applied Surface Science 539, 148024 (2021) DOI : 10.1016/j.apsusc.2020.148024
  • B. Wittmann, S. Wiesneth, S. Motamen, L. Simon, F. Serein-Spirau, G. Reiter and R. Hildner, Journal of Chemical Physics 153, 144202 (2020) DOI : 10.1063/5.0019832
  • J.-P. Malval, M. Cranney, S. Achelle, H. Akdas-Kiliç, J.-L. Fillaut, N. Cabon, F. Robin-le Guen, O. Soppera and Y. Molard, Chemical Communications 55, 14331 (2019) DOI : 10.1039/c9cc07227f
  • C. Schörner, S. Motamen, L. Simon, G. Reiter and R. Hildner ACS Omega 3, 6728-6736 (2018) DOI : 10.1021/acsomega.8b00811
  • M. Zaier, L. Vidal, S. Hajjar-Garreau, J.-L. Bubendorff and L. Balan, Nanotechnology 28, 105603 (2017) DOI : 10.1088/1361-6528/28/10/105603
  • S. Motamen, C. Schörner, D. Raithel, J.-P. Malval, T. Jarrosson, F. Serein-Spirau, L. Simon, R. Hildner, G. Reiter Physical Chemistry Chemical Physics 2017 19  15980 DOI : 10.1039/C7CP01639E
  • S. Motamen, D. Raithel, R. Hildner, K. Rahimi, T. Jarrosson, F. Serein-Spirau, L. Simon, and G. Reiter, ACS Photonics 2016  3, 2315 DOI : 1598010.1021/acsphotonics.6b00473
  • U. Würfel, M. Sessler, M. Unmüssig, N. Hofmann, M. List, E. Mankel, T. Mayer, G. Reiter, J.-L. Bubendorff, L. Simon and M. Kohlstädt Advanced Energy Materials. 2016, 6, 1600594.DOI 10.1002/aenm.201600594

Croissance et structure électronique de cristaux bidimensionnels à base de Si et de Ge

D. Dentel, M. Derivaz, S.Hajjar-Garreau,  A. Mehdaoui, C. Pirri*

*Contact : carmelo.pirri@uha.fr

La première couche continue et parfaitement homogène de germanène a été synthétisée et caractérisée sous ultra-haut-vide. Ce film bidimensionnel, formé d’un seul plan atomique de Germanium ordonné en nid d’abeilles, a été déposé sur un substrat d’aluminium. Nous étudions la structure électronique de la couche de germanène, ainsi que ses interactions avec le substrat, et en particulier les modifications de sa structure atomique induites par l’action de la pointe d’un microscope à effet tunnel.

Publications :

K. Zhang, M.-C. Hanf, D. Sciacca, R. Bernard, Y. Borensztein, A. Resta, Y. Garreau, A. Vlad, A. Coati, I. Lefebvre, M. Derivaz, C. Pirri, P. Sonnet, R. Stephan, and G. Prévot, Phys. Rev. B 2022, 106, 045412  DOI : 10.1103/PhysRevB.106.045412
K. Zhang, D. Sciacca, M.-C. Hanf, R. Bernard, Y. Borensztein, A. Resta, Y. Garreau, A. Vlad, A. Coati, I. Lefebvre, M. Derivaz, C. Pirri, P. Sonnet, R. Stephan, and G. Prévot. Phys. Chem. C 2021 , 125, 24702  DOI :10.1021/acs.jpcc.1c07585
K. Zhang, D. Sciacca, A. Coati, R. Bernard, Y. Borensztein, P. Diener, B. Grandidier, I. Lefebvre, M. Derivaz, C. Pirri, and G. Prévot, Phys. Rev. B 2021, 104 , 155403 DOI :10.1103/PhysRevB.104.155403
N. Massara, A. Marjaoui, R. Stephan, M-C Hanf, M. Derivaz, D. Dentel, S. Hajjar-Garreau, A. Mehdaoui, M. Diani, P. Sonnet and C. Pirri 2D Mater. 2019, 6, 035016 DOI : 10.1088/2053-1583/ab1601
R. Stephan, M. Derivaz, M.C. Hanf, D. Dentel, N. Massara, A. Mehdaoui, Ph. Sonnet, C. Pirri J. Phys. Chem. Lett. 2017, 8, 4587, DOI : 10.1021/acs.jpclett.7b02137
R. Stephan, M.C. Hanf, M. Derivaz, D. Dentel, M.C. Asensio, J. Avila, A. Mehdaoui, P. Sonnet, C. Pirri J. Phys. Chem. C 2016, 120, 1580, DOI :10.1021/acs.jpcc.5b10307
M. Derivaz, D. Dentel, R. Stephan, M.-C. Hanf, A. Mehdaoui, P. Sonnet, C. Pirri,  Nano Lett. 2015, 15, 2510 DOI : 10.1021/acs.nanolett.5b00085

Croissance d’hétérostructures hybrides à base de couches organiques semiconductrices et de métaux ferromagnétiques ou nobles

G. Garreau*,  P. Wetzel

*Contact : guillaume.garreau@uha.fr

Combinée à des mesures de photoémission résolue en spin réalisées par des collègues de l’IPCMS, l’analyse détaillée (par STM, STS, XPS et UPS) de la croissance de molécules organiques semiconductrices (a-C, phthalocyanines) ou isolantes (pentacontane) sur des couches ferromagnétiques de cobalt a permis de mettre en évidence la présence, sur ces molécules, d’états d’interface fortement polarisés en spin (spinterface) situés juste en dessous du niveau de Fermi. Afin de pouvoir conserver les propriétés intrinsèques de la molécule, nous avons inséré une couche de métal noble (Cu ou Au) entre la couche ferromagnétique et la couche organique. Il s’avère que la spinterface persiste jusqu’à plusieurs monocouches de Cu. Cela laisse entrevoir la possibilité d’étudier la spinterface dans le cas de molécules à transition de spin (SCO) qui sont fragiles mais pour lesquelles l’état de spin de l’atome métallique central peut être ajusté en fonction de la lumière ou de la température.

Publications

Fluorinated Phthalocyanine Molecules on Ferromagnetic Cobalt : a Highly Polarized Spinterface, F. Ngassam, E. Urbain, L. Joly, S. Boukari, J. Arabski, F. Bertran, P. Le Fevre, G. Garreau, P. Wetzel, M. Alouani, M. Bowen and W. Weber, Journal of Physical Chemistry C 2019, 126, 26475, DOI : 10.1021/acs.jpcc.9b09150

Cu Metal/Mn Phthalocyanine Organic Spinterfaces atop Co with High Spin Polarization at Room Temperature, E. Urbain, F. Ibrahim, M. Studniarek, F. N. Nyakam, L. Joly, J. Arabski, F. Scheurer, F. Bertran, P. Le Fevre, G. Garreau, E. Denys, P. Wetzel, M. Alouani, E. Beaurepaire, S. Boukari, M. Bowen and W. Weber, Advanced Functional Materials 2018, 28,  1707123, DOI : 10.1002/adfm.201707123

High Spin Polarization at Ferromagnetic Metal-Organic Interfaces : A Generic Property, F. Djeghloul, M. Gruber, E. Urbain, D. Xenioti, L. Joly, S. Boukari, J. Arabski, H. Bulou, F. Scheurer, F. Bertran, P. Le Fevre, A. Taleb-Ibrahimi, W. Wulfhekel, G. Garreau, S. Hajjar-Garreau, P. Wetzel, M. Alouani, E. Beaurepaire, M. Bowen and W. Weber, Journal of Physical Chemistry Letters 2016, 7, 2310, DOI : 10.1021/acs.jpclett.6b01112

Equipements spécifiques

Ensembles ultra-haut vide équipés de multiples techniques d’analyse de surface complémentaires – Microscopie à effet Tunnel (STM), Photoémission (XPS, UPS, ARPES), Diffraction (LEED et XPD) – et associés à différents types de dépôt, inorganique ou organique, afin de réaliser des études structurales et de spectroscopie électronique à l’échelle locale et globale.

AFM ex-situ, conductive AFM et SKPFM ainsi que le STM en milieu liquide.

Principales collaborations

Université Albert Ludwig à Freiburg (Allemagne)

Laboratoire Angström Université d’Uppsala (Suède)

CEMES Toulouse (France)

ENS-Paris département de Chimie (France)

Institut de Physique Théorique (Saclay, France)

Fraunhofer Institute for Solar Energy (Allemagne)

IPCMS Strasbourg (France)

Synchrotron SOLEIL (France)

Université d’Oran (Algérie)

CINAM Marseille (France)

Institut des Nanosciences de Paris (France)

Université de Tanger (Maroc)

ICGM montpellier